面向国家对氢能的需求和碳中和目标，北京时间10月18日，威尼斯886699（第一完成单位）化学系的廉孜超教授（第一作者）和京都大学化学研究所等证明了局域表面等离子体共振(LSPR)诱导的能量上转换(UC)，使用等离子体半导体就可以实现太阳能光谱红外光(IR)区域低通量光的高效利用。该研究填补了非贵金属实现高效的等离激元能量上转换效率这一国际领域的空白，此项成果在线发表于国际顶级期刊自然子刊Nature Sustainability，论文题目为《Harnessing infrared solar energy with plasmonic energy upconversion》。
文章封面
【研究背景】
太阳能是一种丰富、清洁和可持续的能源，能够满足现今与将来的人类能源需求。然而，太阳能的红外光(IR)区域，几乎占所有太阳能的一半，是巨大能源，至今尚未开发。倘若我们能够开发出人造红外光-燃料转换系统，充分利用红外光作为能源资源，就可以推动人类社会的可持续发展。上转换(UC)是利用太阳能在红外光区域的一项重要技术，可以将太阳能的低光子通量转化为更高能量，但低光子通量的良好UC系统难以开发。其中，由局部表面等离子体共振(LSPR)诱导的UC系统是基于等离子体材料和载流子受体组成的，通过注入热载流子，能够实现比吸收光子更高的电势。但UC能量一般局限于可见光（Vis）区域(2.4-2.8 eV)，且由于低效的热载流子注入和超快的电荷复合，在高光子通量的激光照射下往往表现出低效率。因此，有必要开发出良好的等离子体红外-可见(IR-Vis)能量上转换(UC)系统，利用来自太阳光中低通量的红外光，提高等离子体能量UC的效率。
【本文要点】
本研究基于等离子体半金属-半导体特性的硫化铜（CuS）独特优势与宽带隙半导体硫化镉（CdS）相结合，精心设计了基于CuS/CdS核/环状异质结构纳米晶（CuS/CdS CWNCs）等离子体红外-可见（IR-Vis）的上转换系统，通过LSPR诱导独特的缺陷捕获载流子转移机制-等离子体诱导的跳跃载流子转移(PITCT)，显著延长电荷分离的寿命，成功实现从1.55到2.43 eV的能量UC，等离子体UC效率高达5.1%。利用超快光谱学研究了该系统独特的载流子动力学，确定了在载流子转移和长寿命电荷分离驱使下，LSPR诱导能量UC的效率。此外，利用低光子通量的红外光实现了耦合还原(产氢)和氧化(醇氧化)反应，表现出良好的活性和稳定性。本文为等离子体红外可见(IR-Vis)能量上转换(UC)促进耦合氧化还原反应提供了证明，展现出等离子体UC在利用来自太阳光中低通量红外光的可持续能源方面的前景。研究结果表明，等离子体能量上转换代表了一种利用未开发的太阳能红外光区诱导材料转化的新方案，作者所研发的系统提供了一种能有效提高等离子体能量上转换效率的手段，为实现太阳能的有效利用向前迈进了一大步，也为光催化领域发展提供了更多的可能性！
图1. 近红外到可见光的等离激元能量上转换系统
图2. 瞬态吸收光谱测试手段验证近红外光等离激元产生的电子和空穴转移路径
图3. 红外光诱导等离子体CuS/CdS CWNCs的光催化性能
该论文得到了威尼斯886699及威尼斯886699对光电纳米材料及催化廉孜超特聘教授课题组工作的大力支持以及国家自然科学基金（22109097），上海市自然科学基金原创探索类（20ZR1472000）及浦江人才计划A类（20PJ1411800）的资助！
【文章链接】
Zichao Lian et al., Harnessing infrared solar energy with plasmonic energy upconversion. Nature Sustainability 2022, DOI: 10.1038/s41893-022-00975-9
https://www.nature.com/articles/s41893-022-00975-9
【作者简介】
廉孜超 特聘教授
威尼斯886699威尼斯886699化学系特聘教授。上海市QR特聘专家、上海市东方学者特聘教授、浦江人才和日本学术振兴会（JSPS）特别研究员。
主要研究领域：合成无机化学和超快光谱学研究、无机合成化学及其在能源和环境催化领域应用的研究。主要在设计光催化剂和研究光生载流子动力学应用于光催化或光电催化水分解制氢气和环境净化方面。至今以第一或通讯作者发表SCI论文16篇，包括Nature Sustain.、Nature Commun.、Commun. Chem.、J. Am. Chem. Soc.、ACS Nano、Adv. Funct. Mater.、Appl. Catal. B-Environ.等，其中影响因子>10的有10篇。论文他引1223次，3篇曾为ESI论文，获JACS、JPCC和ACS Appl. Nano Mater.封面文章，主持国家自然科学基金项目1项，上海市人才项目2项和上海市基金2项等，获授权专利5件。