近日，材化学院彭成信老师联合天津大学王澳轩副教授、澳大利亚阿德莱德大学郭再萍院士、能源材料科学研究院窦世学院士，在国际顶级期刊《德国应用化学》（Angewandte Chemie-International Edition，中科院一区，IF：16.823）发表了题为“通过酰胺介导的CO2捕获化学和Mg2+传导固体电解质界面增强的镁-CO2电池”(Boosted Mg-CO2 Batteries by Amide-Mediated CO2 Capture Chemistry and Mg2+-Conducting Solid-electrolyte Interphases) 的研究成果。彭成信老师为第一作者，天津大学王澳轩副教授和澳大利亚阿德莱德大学郭再萍院士为通讯作者，威尼斯886699为第一通讯单位。
针对日益严重的环境污染和全球变暖挑战，温室气体二氧化碳的清洁固定、转化和利用已成为实现可持续发展的最普遍和最紧迫的研究课题之一。镁-CO2电池被认为是能量转换和二氧化碳固定的理想体系之一，近年来受到研究者的广泛关注。然而，由于二氧化碳阴极和镁阳极的可逆性差、动力学缓慢，其实际应用受到很大限制。
本研究提出了一种新的有机胺介导化学策略，在传统电解质中实现高可逆性和高倍率的Mg-CO2 电池。实验表征和理论计算表明，引入的乙二胺可同时改变二氧化碳转化和Mg2+的反应物状态，从而在热力学和动力学层面上加速二氧化碳捕获及转化反应动力学，并协同促进了 Mg2+导电固态电解质间相（SEI）的形成，从而实现高度可逆的镁负极。因此，Mg-CO2电池即使在-15 ℃下也能表现出更高的稳定循环性（在 200 mA g-1下70次循环超过 400 小时）和高倍率能力（在 1.5 V 过电位下从 100 到 2000 mA g-1）。该研究提出了一种新的化学策略，对高性能的金属-CO2 电池设计和高效能源储存系统开发具有重要的意义。此外，该研究还为胺介导化学策略在高效的CO2捕获及转化提供了新的思路。
乙二胺助力 Mg-CO2电池的电化学性能图
乙二胺助力CO2捕获及转化反应的机理图
论文链接：
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202313264
此外，彭成信老师最近还与吉林大学陈龙教授以共同通讯作者身份在国际材料顶级期刊《先进材料》（Advanced Materials，中科院一区，IF：25.809）发表了题为“基于苯胺-醌式氧化还原活性单元共价有机框架的高效质子存储”(A Redox-Active Covalent Organic Framework with Highly Accessible Aniline-Fused Quinonoid Units Affords Efficient Proton Charge Storage)的研究成果。
水系电池因其成本低、性能稳定、安全性高等优势，在大规模储能和电力电网等领域具有广阔的应用前景。然而，水系电池仍然面临能量密度仍然较低、体积容量小以及循环寿命短等挑战，这主要是由现有的电极材料的局限性造成的。共价有机框架（COFs）材料是一类由有机构筑基元通过动态共价键连接而成的晶态有机多孔材料，它具有比表面积大、本征刚性不溶、密度小、孔隙率高、孔道结构高度规整有序等特点。近年来，COFs作为电极材料在电化学能量存储与转换领域展现出巨大的应用潜力。
本研究开发了一种基于苯胺-醌式单元（1,4,5,8-四（苯氨基）蒽-9,10-二酮，TPAD）的可逆氧化还原活性共价有机框架（TPAD-COF）水系质子电池正极材料，以提升质子电池的长循环稳定性。TPAD单元中丰富的亲水性-NH-基团赋予TPAD-COF高达2.32 × 10-4 S cm-1的本征质子传导率和丰富的可逆氧化还原活性。综合光谱技术和理论计算进一步揭示了TPAD-COF电极中H+离子嵌入/脱出的过程和质子储能机理。基于TPAD-COF具有高的可逆氧化还原电位，以TPAD-COF作为正极、蒽醌（AQ）作为负极组装全有机质子电池TPAD-COF//AQ在大电流密度（2 A g-1）下表现出长的循环稳定性，1000圈循环后容量保持率为74%，展示出TPAD-COF正极在水质子电池中的应用潜力。
电活性共价有机框架（TPAD-COF）材料存储质子的电化学性能图
电活性共价有机框架（TPAD-COF）材料存储质子机理图
论文链接：
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202305037
先进储能材料与电池技术课题组链接：
/2020/0701/c10587a224608/page.htm